基质材料对Yb~(3+)浓度调控的上转换荧光红绿比的影响

控制Yb~(3+)掺杂浓度是一种重要的调控红绿荧光比率的方法.然而,关于不同基质中Yb~(3+)浓度对红绿上转换荧光调控的敏感度仍缺少定量的对比研究,而且调控机理尚不清晰.本文通过乙二胺四乙酸辅助的水热法,合成了形貌可控的NaYF_4微米棒、LiYF_4微米八面体和YF_3微米砖三种氟化物晶体.通过激光共聚焦显微镜系统对比研究了Yb~(3+)/Er~(3+)掺杂的三种不同基质和形貌的单颗粒氟化物微米晶体的上转换荧光行为和红绿比率对Yb~(3+)变化的敏感度.研究结果表明:NaYF_4:Er~(3+)微米棒的红绿比率对Yb~(3+)的掺杂浓度响应最为敏感,各种Yb~(3+)浓度掺杂的LiYF_4:Er~(3+)微米八面体上转换荧光被绿光主控,而不同Yb~(3+)掺杂的YF_3:Er~(3+)微米砖表现出了稳定的黄光发射.通过分析荧光发射谱和比较上下转换荧光动力学过程结合荧光强度-功率依赖关系,基于拥有不同声子能量的基质辅助的Er~(3+)离子中间态的不同消布居途径,揭示了不同基质中红绿比率对Yb~(3+)变化响应的物理机制,并提供了一种研究上转换机理的思路.     

基于多组态含时Hartree-Fock方法研究电子关联对于H_2分子强场电离的影响

发展了三维的处理双原子分子非微扰电子动力学的多组态含时Hartree-Fock方法,并利用该方法研究了电子关联对于H_2分子强场电离概率的影响.该方法采用能够精确处理双中心库仑势的椭球坐标系,以及减小双电子积分计算量的有限元-离散变量基函数方法.利用多组态含时Hartree-Fock方法计算了H_2分子随分子取向角度变化的XUV光电离结果,并通过与单组态结果的对比研究了电子关联对于单电离和双电离概率的不同影响.研究表明,电子关联对于单电离过程影响很小,而在双电离过程中则发挥了重要作用,导致了电离概率的减小.该方法为进一步研究强场物理过程中的电子关联效应奠定了基础.     

氦氩射频容性放电发射光谱分析

光抽运亚稳态稀有气体激光器利用放电等离子体作为激光的增益介质.为掌握容性射频放电的放电参数对等离子体各项参数的影响的基本规律,利用等离子体发射光谱法研究了氦氩混合气体在不同装置、不同Ar组分、不同气压和不同射频注入功率下的等离子体参数.利用残留水蒸气产生的OH自由基A~2Σ~+→X~2Π的转动光谱分析获得气体温度;利用电子态光谱的玻尔兹曼做图法获得电子激发温度,利用Ar原子696.5 nm谱线的斯塔克展宽获得电子密度.结果表明:气体温度随气压增加略微上升,在一个大气压下改变组分和放电功率,气体温度变化不大;电子激发温度随总气压的下降而上升,且随着Ar组分的增加而略微下降;目前放电条件下的电子密度均在10~(15)cm~(-3)量级;长时间放电监测表明,残留的水蒸气会导致电子温度的下降,从而降低Ar亚稳态的产率.     

A spatial electrostatic beam splitter for polar molecules in weak-field-seeking states

A spatial electrostatic beam splitter composed of six charged poles for polar molecules in weak-field-seeking states is proposed. First, the schematic diagram is given. With the help of finite element software the spatial distribution of the electrical field is calculated. The dynamic process of the loading and splitting polar molecules is simulated using the classical Monte Carlo method. The influences of the longitudinal velocity of the incident molecular beam and the voltages on the loading efficiency are studied. Two output arms of the beam splitter can be cut off at a certain position to adjust the splitting ratio of the molecular beam. Then the influences of the voltages and cutting positions on the splitting ratio are investigated. The results indicate that the splitting ratio can be manipulated conveniently from 0% to 100%.     

非对称双原子分子在输运扩散中的取向效应

本文建立了同时具有化学势梯度和温度梯度的非平衡系统,研究非对称双原子分子的输运扩散行为.研究发现,双原子分子在非平衡输运中具有取向效应.浓度梯度与温度梯度使双原子分子在输运中产生的大小原子取向的方向刚好相反,沿着梯度的正方向,前者使小原子在前,后者使大原子在前.通过最小熵产生原理,解释了取向的物理机制.研究结果对于深刻理解非平衡条件下物质的输运与其形态的关系具有理论意义.     

NO在Ir(111)表面吸附与解离的第一性原理研究

本文系统研究了NO在Ir(111)表面的吸附,解离,以及可能的N_2生成机理.结果表明,顶位吸附的NO,其解离能垒较高(3.17 eV),不会发生解离,而三重Hcp和Fcc空位吸附的NO发生解离,能垒分别为1.23和1.28 eV.N_2是唯一的生成物,不会有副产物N_2O的产生.其最可能的反应路径为N和NO经过N_2O中间体而生成N_2,而不是直接N提取和N-N聚合产生N_2的机理.     

以间质隔离法研究CH3O分子在p-H2间质中的红外吸收光谱

本研究利用低温间质隔离技术搭配红外光谱仪研究CH3ONO在p-H2间质中的光解产生CH3O。实验观察到位于689.3/694.6cm-1、945.9/951.7cm-1、1041.8cm-1、1224.7cm-1、1235.5cm-1、1347.7cm-1、1365.4cm-1、1427.5cm-1、1519.5cm-1、1522.3cm-1等处的CH3O红外吸收谱线,并分析得出各振动模式分别为电子态E1/2a1对称性的ν6、电子态E1/2a2对称性的ν6、电子态E3/2对称性的ν2、电子态E3/2e对称性的ν6、电子态E1/2e对称性的ν6、电子态E1/2a1对称性的ν5、电子态E3/2对称性的ν2、电子态E1/2对称性的ν2、电子态E3/2e对称性的ν5及电子态E1/2e对称性的ν5。     

飞秒激光脉宽对三态阶跃型分子波包运动的影响研究

用含时波包法研究了三态阶跃型K2分子在强飞秒泵浦-探测激光场中脉宽对波包动力学过程的影响.研究表明激光场强较弱或者脉宽较短都可能不出现Autler-Townes分裂.波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小. 脉宽影响Rabi振荡,而Rabi振荡的变化又导致了基态和激发态布居数周期性变化．首次量化了脉宽对激发态布居数的影响,表明变化频率随着泵浦场强的增强而增大．研究表明调节激光脉宽可实现对态布居数的选择性分布,可以为实验上实现分子的光控制提供重要参考．     

NIR‐Triggered Release of Nitric Oxide with Upconversion Nanoparticles Inhibits Platelet Aggregation in Blood Samples

There is a great challenge to overcome the limitation of tissue penetration depth, while maximizing the benefit of light‐triggered biochemical cascades in a well‐defined mode simultaneously. Here, a new method of near‐infrared (NIR) light‐triggered release of nitric oxide (NO) by developing upconversion nanoparticles (UCNPs)‐based conjugate chemistry is reported. As the key nanotransducer in the design, core–shell‐structured UCNPs are encapsulated with a layer of SiO₂ and then covalently linked with a potent NO‐releasing donor (S‐nitroso‐N‐acetyl‐dl ‐penicillamine, SNAP). It is featured with highly localized breakage of chemical bonds of SNAP molecules by NIR–UV upconversion, enabling simultaneous NO release in a light dosage‐dependent manner. The biological effects of NO releasing are demonstrated by cellular imaging and inhibition of platelet aggregation from blood samples. This work provides a flexible and robust platform to generate cell‐signaling gas molecules trigged by NIR laser with deep tissue penetration.     

生物质热化学转化过程含N污染物形成研究

生物质热化学转化过程（热解与气化）含N污染物是大气PM_2.5的重要成因,研究其形成对大气污染防控具有重要意义。本文综述了国内外关于生物质热解与气化含N污染物形成机理及其影响因素的研究进展。现有研究结果表明：热解与气化过程含N污染物形成路径相似,但其种类及含量有明显差异,其中,热解主要为NH₃与HCN,气化主要为NH₃。从影响因素上看,燃料N赋存、温度、热解升温速率、气化反应气氛、燃料理化特性及反应添加物对含N污染物均有一定影响。升温速率快、燃料含N高、参与反应水蒸气浓度高等,均会造成含N污染物的增加,温度对两过程含N污染物的影响规律具有相似性,高温有利于降低其含量。从含N污染物三相分布特征来看,主要以气相形式存在,热解基本在50%左右,气化可高达90%,因此,控制并降低气相含N污染物形成是生物质热化学转化过程减少污染的重要方向。同时,本文基于研究结论的对比,指出国内外目前研究现状的不足。